Search近日，浙江大学基础交叉研究院海洋交叉研究领域/交叉原创板块成员、航空航天学院李铁风教授、周方浩研究员团队联合材料科学与工程学院范修林教授在Advanced Functional Materials期刊发表题为“Robust and Conductive Polymer Electrolytes via Solvent-Guided Hierarchical Network Formation”的研究论文。
用于锂金属电池（LMBs）的固体聚合物电解质（SPEs）长期被一个“强—韧—导”的三角矛盾所掣肘：既要具备足够的力学支撑以抑制锂枝晶，又要保持韧性以贴合并稳定界面，还要提供可观的离子电导与良好工艺性，而这些需求往往彼此牵制。传统强溶剂成膜常诱导不连续相（如微球堆积/相分离）形成，使机械承载与离子传输路径被割裂，产生“孤岛效应”。为提升电导而引入陶瓷填充或增塑/凝胶化等策略虽能改善部分指标，却容易伴随填料团聚与相分离、能量密度受损或力学性能被显著牺牲，导致综合性能再次失衡。
针对这一问题，研究团队提出一种“溶剂—相互作用工程”策略，构建兼具高强度、高韧性与高离子电导的固体聚合物电解质（SPE）。通过溶剂溶解能力与浓度的精准调控，引导 PVDF-HFP 经历可控的“溶液–凝胶–固体”转变，构筑分层网络结构的 SPE。中等溶解能力溶剂在高浓度下触发物理交联，形成兼具连续介观孔隙的致密骨架与微观弱结合的溶剂化结构，实现机械与传导通道的协同耦合。最终电解质在保持2.93 mS·cm⁻¹高离子电导的同时，实现数量级力学增强（模量 6.8→44.88 MPa，强度 0.56→5.55 MPa，断裂能 0.7→66.8 kJ·m⁻²），并支持 Li||Li 超过 10,000 h 稳定循环；锂|LiFePO₄ 袋式电池 200 次循环后容量保持 90.6%。该策略可迁移至多种溶剂体系，为兼顾机械完整性与电化学功能提供通用路径。该研究揭示了传统强溶剂工艺导致的相分离/微球堆积结构会割裂力学承载与离子传输通道的“孤岛效应”，并通过溶剂引导的可控结构演化实现传导路径与力学框架的协同构筑，为高安全、长寿命锂金属电池提供了新的材料设计范式。
溶剂相互作用引导的分级结构聚合物电解质设计
原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202529803
