Search近日，浙江大学基础交叉仪器创新支撑中心成员、化学系朱海明教授课题组在Journal of the American Chemical Society发表题为“Spin-Conserved Hot Charge Transfer Exciton Formation and Cooling at the Two-Dimensional Semiconductor Interface”的研究成果。
理解二维半导体界面的自旋与电荷转移（CT）过程，对于光催化和光电子学具有基础研究价值和实际应用意义。然而，要在实验上同时获取界面物种、时间和能量信息，进而解析界面CT动力学，仍然面临实验技术和方法上的挑战。
针对这一难题，研究团队利用自旋內秉自由度，借助自旋分辨超快瞬态吸收（TA）光谱技术，直接观测到二维界面热层间CT激子的形成和冷却过程，揭示了一种普遍的热冷激子界面行为：初始阶段为超快（约0.1皮秒）自旋守恒电子注入，在受体层中形成带热电子的弱束缚去局域化热CT激子；随后，热电子在层内缓慢冷却（数百飞秒），最终生成一个具有带边电子和空穴的最低能量紧束缚CT激子。这一冷却过程显著慢于电荷传输步骤，表明在二维II型界面上，电子和空穴可以维持暂时的松散束缚和离域状态，有助于实现长程电荷分离和光到电荷的转换。对三元异质结构进行的自旋分辨瞬态吸收测量，也直接证实了跨多个界面的自旋守恒长程电子转移。该研究建立了二维半导体界面上自旋依赖的界面电荷转移和冷却的统一物理图像，为下一代光捕获器件及光子-电荷转换装置的设计提供了指导原则。
在K谷的能带结构与自旋特性示意图
原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c20527
