近日,浙江大学基础交叉研究院仪器平台板块成员、环境与资源学院陈宝梁教授、褚驰恒副教授团队在PNAS发表题为“Microheterogeneous singlet oxygen generation at air–water interfaces”的研究论文。论文第一作者为基础交叉博士生密少平。
活性氧(ROS)是污染物降解、化工合成及细胞代谢等过程的核心驱动力,其空间分布直接影响反应速率与作用范围。然而,长期以来,ROS在纳米界面上的分布规律缺乏定量描述,相关认识仅限于“界面增强”的定性观测,制约了对多介质体系中反应速率的精准预测与调控。
研究团队通过开发荧光原位成像平台与多肽探针分子,实现了单线态氧(1O2)在纳米界面空间分布的原位可视化,并构建了1O2界面分布-反应-扩散动力学方程,定量揭示了1O2从界面向体相扩散过程中的非均相分布与衰减特征。在实验层面上,通过共聚焦荧光成像技术,实现了界面1O2空间分布的原位可视化,直接证明1O2在界面显著富集;在理论方面,构建了气相-界面-液相的反应-扩散模型,表明1O2在水相中仅在约200纳米范围内迅速衰减,而在气相中可扩散至微米尺度。研究同时也设计了具有不同界面亲和性的多肽分子探针,不同探针表现出的反应差异性表明1O2驱动的反应不仅取决于分子本征反应活性,还受到其空间分布位置的强烈调控。
该研究实现了从“界面现象观测”到“空间定量描述”的重要跨越,研究揭示了活性氧空间分布与反应行为的内在联系,为理解界面主导的ROS转化过程提供了重要理论基础。

微液滴中1O2的生成与空间分布的原位观测
原文链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2534956123
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