近日,浙江大学基础交叉研究院综合交叉研究领域成员/材料科学与工程学院吴勇军教授、洪子健研究员与浙江大学台州研究院汲大力研究员等团队在Advanced Science上发表题为“In Situ Polymerized Composite Electrolytes for High-Performance Solid-State Lithium Batteries: A Review”的综述文章。
固态电解质因安全性优势被视为下一代锂电池的关键技术,但单一组分电解质面临固有局限:无机电解质离子电导率高但刚性强、界面接触差;聚合物电解质柔性好但离子电导率低。复合固态聚合物电解质(CPEs)通过有机-无机协同有望突破这一瓶颈,其中原位聚合技术因其能够构建紧密集成的界面的独特优势,近年来受到广泛关注。然而,该领域尚缺乏系统性的综述来串联聚合反应机理、界面结构演化与离子输运重建之间的内在关联。
这篇文章系统梳理了原位聚合CPEs的最新发展,并根据不同的聚合物基体及其与各类无机填料的特异性相互作用对其进行了分类。文章还深入探讨了控制原位聚合的基本反应机理,重点分析了聚合动力学、界面结构演化与离子传输路径重构之间的耦合关系。在此基础上,进一步分析了具有代表性的聚合物-填料体系,阐明有机-无机相互作用如何调控离子电导率、力学完整性和电化学稳定性。最后,对当前体系中存在的关键挑战进行了批判性评估,讨论并提出面向这些挑战的未来展望、指导原则及解决策略。

原位聚合复合电解质的结构与性能之间的关联
原文链接:https://doi.org/10.1002/advs.75159
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